4 tahun kemudian, Wilona kembali mengasah kemampuan aktingnya dengan berperan sebagai Cherry dalam sinetron Yang Masih di Bawah Umur. Ia juga sempat bermain dalam beberapa judul sinetron lainnya, sebut saja Tendangan dari Langit the Series, Anak Jalanan, hingga yang terakhir Anak Band.
Gadis yang memeluk agama Katolik ini juga sempat tampil dalam beberapa judul FTV. Diantaranya Karena Aku Cinta Baginda Nabi dan Anita dan Anak Jalanan.
Tujuh tahun setelah bermain dalam film perdananya, gadis berzodiak Sagitarius ini kembali menjajal dunia perfilman dengan bermain dalam Relationshit. Bahkan ia juga sempat bermain dalam film horor berjudul Nini Thowok dan Aku Tahu Kapan Kamu Mati, yang diadaptasi dari novel Wattpad.
Sebagai bintang utama dalam film Aku Tahu Kapan Kamu Mati, Natasha Wilona mencoba peruntungannya di dunia tarik suara. Ia bahkan sempat merilis single yang merupakan soundtrack dari film tersebut, berjudul Cinta Takkan Kembali.
Ia bahkan sempat mengisi soundtrack untuk sinetron Anak Band yang diperankannya bersama Stefan William, Ochi Rosdiana, Ajun Perwira, hingga Adjie Pangestu. Gadis 22 tahun ini diminta untuk menyanyikan lagu berjudul Jangan Pergi Lagi.